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兰州化物所3D打印MOFs负载多孔陶瓷实现有机污染

作者:大发net手机版网页版登录    更新时间:2020-07-30 22:18

  作为国家在科学技术方面的最高学术机构和全国自然科学与高新技术的综合研究与发展中心,建院以来,中国科学院时刻牢记使命,与科学共进,与祖国同行,以国家富强、人民幸福为己任,人才辈出,硕果累累,为我国科技进步、经济社会发展和国家安全做出了不可替代的重要贡献。更多简介 +

  中国科学技术大学(简称“中科大”)于1958年由中国科学院创建于北京,1970年学校迁至安徽省合肥市。中科大坚持“全院办校、所系结合”的办学方针,是一所以前沿科学和高新技术为主、兼有特色管理与人文学科的研究型大学。

  中国科学院大学(简称“国科大”)始建于1978年,其前身为中国科学院研究生院,2012年更名为中国科学院大学。国科大实行“科教融合”的办学体制,与中国科学院直属研究机构在管理体制、师资队伍、培养体系、科研工作等方面共有、共治、共享、共赢,是一所以研究生教育为主的独具特色的研究型大学。

  上海科技大学(简称“上科大”),由上海市人民政府与中国科学院共同举办、共同建设,2013年经教育部正式批准。上科大秉持“服务国家发展战略,培养创新创业人才”的办学方针,实现科技与教育、科教与产业、科教与创业的融合,是一所小规模、高水平、国际化的研究型、创新型大学。

  催化降解是处理有机污染废水的有效方法之一。近年来,金属有机框架材料(MOFs,Metal-organic frameworks),因表面积高、孔结构可调控以及活性位点多等特点,已成为一种去除有机污染物的新型催化材料。但是,目前已报道的许多新型MOFs复合材料,因可加工性、水稳定性以及可回收性等问题,其大规模制备及可持续和工业化应用环境均不理想。因此,将MOFs与载体材料并构筑新型MOFs功能化器件将有利于提高性能并拓展其实际应用。

  基于此,中国科学院兰州化学物理研究所研究员王晓龙团队与兰州大学副教授周林成团队合作,结合3D打印技术在复杂器件构筑及自由设计、制造与成型等领域的优势,开展了3D打印MOFs修饰的多孔陶瓷催化材料与器件研究,用于水体有机污染物催化降解(图1)。

  如图2所示,研究人员首先研发了由磷酸铝溶胶(AP)、亲水性气相SiO2和聚苯乙烯微球(PS)组成的3D打印陶瓷墨水,其中PS微球用于调节3D打印陶瓷的孔隙度;然后,用墨水直书写(DIW)3D打印技术挤出成型,并经高温煅烧后获得高精度的三维多级多孔陶瓷骨架;最后,通过聚多巴胺表面修饰和水热法处理技术,在3D打印的多级多孔陶瓷骨架上原位生长MOFs颗粒,从而制备出具有结构可调性、高催化活性、长期稳定性以及易于器件化的MOFs修饰的3D打印多级多孔催化剂。

  所得MOFs负载多孔陶瓷因兼具MOFs和纳-微-毫米等多尺度孔状结构,不仅因具有高表面积而对有机染料Methylene blue (MB), Rhodamine B (Rh B), Malachite green(MG)和Crystal violet (CV)等模拟有机污染物表现出优异的催化性能,而且渗透率好、水处理效率高。借助3D打印在设计与制造方面的优势,研究人员设计构筑了不同结构的陶瓷骨架,对陶瓷催化材料的结构和催化性能进行了优化。同时,研究人员利用3D打印技术还很便捷地实现了多种类型的催化反应器件,如图3所示的3D打印催化过滤器和3D打印叶轮搅拌器。所得器件具有良好的有机染料催化降解效果且可重复使用,表明3D打印MOFs修饰多孔催化材料与器件在实际废水处理方面具有较好的应用潜力以及工程化意义。

  上述成果近期在线发表在国际期刊Chemical Engineering Journal上(DOI: 10.1016/j.cej.2020.125392)。论文的共同第一作者为兰州大学硕士生刘德胜和兰州化物所博士生蒋盼,通讯作者为周林成和王晓龙。该研究工作得到国家自然科学基金和甘肃省重大专项科技计划等的支持。

  催化降解是处理有机污染废水的有效方法之一。近年来,金属有机框架材料(MOFs,Metal-organic frameworks),因表面积高、孔结构可调控以及活性位点多等特点,已成为一种去除有机污染物的新型催化材料。但是,目前已报道的许多新型MOFs复合材料,因可加工性、水稳定性以及可回收性等问题,其大规模制备及可持续和工业化应用环境均不理想。因此,将MOFs与载体材料并构筑新型MOFs功能化器件将有利于提高性能并拓展其实际应用。

  基于此,中国科学院兰州化学物理研究所研究员王晓龙团队与兰州大学副教授周林成团队合作,结合3D打印技术在复杂器件构筑及自由设计、制造与成型等领域的优势,开展了3D打印MOFs修饰的多孔陶瓷催化材料与器件研究,用于水体有机污染物催化降解(图1)。

  如图2所示,研究人员首先研发了由磷酸铝溶胶(AP)、亲水性气相SiO2和聚苯乙烯微球(PS)组成的3D打印陶瓷墨水,其中PS微球用于调节3D打印陶瓷的孔隙度;然后,用墨水直书写(DIW)3D打印技术挤出成型,并经高温煅烧后获得高精度的三维多级多孔陶瓷骨架;最后,通过聚多巴胺表面修饰和水热法处理技术,在3D打印的多级多孔陶瓷骨架上原位生长MOFs颗粒,从而制备出具有结构可调性、高催化活性、长期稳定性以及易于器件化的MOFs修饰的3D打印多级多孔催化剂。

  所得MOFs负载多孔陶瓷因兼具MOFs和纳-微-毫米等多尺度孔状结构,不仅因具有高表面积而对有机染料Methylene blue (MB), Rhodamine B (Rh B), Malachite green(MG)和Crystal violet (CV)等模拟有机污染物表现出优异的催化性能,而且渗透率好、水处理效率高。借助3D打印在设计与制造方面的优势,研究人员设计构筑了不同结构的陶瓷骨架,对陶瓷催化材料的结构和催化性能进行了优化。同时,研究人员利用3D打印技术还很便捷地实现了多种类型的催化反应器件,如图3所示的3D打印催化过滤器和3D打印叶轮搅拌器。所得器件具有良好的有机染料催化降解效果且可重复使用,表明3D打印MOFs修饰多孔催化材料与器件在实际废水处理方面具有较好的应用潜力以及工程化意义。

  上述成果近期在线发表在国际期刊Chemical Engineering Journal 上(DOI: 10.1016/j.cej.2020.125392)。论文的共同第一作者为兰州大学硕士生刘德胜和兰州化物所博士生蒋盼,通讯作者为周林成和王晓龙。该研究工作得到国家自然科学基金和甘肃省重大专项科技计划等的支持。

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